摘要：利用商用硒粉在特定电解液中对铜集流体的自发硒化作用，在电池静置期间原位制备了硒化亚铜电极。该电极独特的形貌与结构不仅有利于电解液浸润及电荷传质，并且对于缓解循环过程中电极的体积膨胀、抑制活性物质损失具有重要作用。因此，原位组装的硒化亚铜电极展现出优异的钾离子和钠离子储存性能。
关键词：Advanced Science ，原位化学法，硒化亚铜电极，钾离子电池，钠离子电池
开发高性能储能装置对于有效利用太阳能、风能和潮汐能等间歇性可再生能源具有重要意义。锂离子电池以其较高的能量密度在储能领域得到了广泛应用，但锂资源有限的储量和日益攀升的价格大大阻碍了其进一步推广。得益于地壳中充沛的储量和相对较低的成本，钠离子电池和钾离子电池已成为极具竞争潜力的锂离子电池替代产品。然而，该类体系固有的缓慢反应动力学以及充放电过程中电极材料较大的体积变化严重阻碍了钠离子电池和钾离子电池的实际应用。因此，开发具有高比容量、高倍率性能和优异循环稳定性的电极材料是实现钠离子电池与钾离子电池商业化的必由之路。
在众多电极材料中，硒基电极材料（包括硒化物和含硒复合材料）由于具有超高的理论容量和良好的导电性而受到广泛关注。然而，对于实际应用来说硒基电极材料仍面临以下两个问题：第一，硒基材料在电化学过程中体积变化较大，易导致电极粉化开裂，严重影响其电化学性能；第二，硒基电极在电化学过程中易产生可溶性聚硒化物，造成活性物质持续损失，最终导致电池的不可逆容量衰减。针对电极体积膨胀剧烈的问题，一般采用纳米工程、形貌调控和复合材料构建等方法对材料进行改性，但由于此类方法工艺复杂，可能无法满足实际生产需要。针对活性硒物种持续损失的问题，一般采用具有各种微观结构的多孔碳基主体材料（例如，碳纳米管、碳纤维、碳球和碳纳米片等）进行物理捕获，或通过调控主体材料的表面性质对聚硒化物进行化学吸附。尽管上述策略确实能够在一定程度上改善硒基材料的电化学性能，但主体材料的引入将大幅降低硒基电极的质量比容量和体积比容量。
基于此，吉林大学杜菲教授课题组与白福全教授、李玛琳博士合作，报道了一种简便的原位化学制备方法，使用商用硒粉对铜集流体进行直接硒化，在电池静置过程中原位制备了Cu 2 Se电极。通过实验结合理论计算方法研究发现，电解液的组成对聚硒化物中间体的形成和铜集流体的进一步硒化具有关键作用。所获得的具有互连纳米片形貌的Cu 2 Se电极不仅有利于电解液和载流子的传输，而且有利于缓解硒基材料转换反应过程中的体积膨胀。因此，原位制备的Cu 2 Se电极展现出优越的钾离子存储性能（在2 A g −1 电流密度下循环300次后仍具有462 mA h g −1 的比容量）和钠离子存储性能（在2 A g −1 电流密度下循环4000次后仍具有775 mA h g −1 的比容量）。这种简便的原位制备策略为高性能电极的设计与合成提供了新方向。该成果目前发表在国际知名期刊 Advanced Science 上。
WILEY
论文信息：
In situ Fabrication of Cuprous Selenide Electrode via Selenization of Copper Current Collector for High-Efficiency Potassium-Ion and Sodium-Ion Storage
Xi Chen, Malin Li,* Shi-Ping Wang, Chunzhong Wang, Zexiang Shen, Fu-Quan Bai,* and Fei Du*
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