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高效钙钛矿/CIGS叠层太阳能电池的准费米能级分裂(QFLS)解析与界面工程
研究背景与挑战
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钙钛矿基叠层太阳能电池因其在低成本下实现高功率转换效率（PCE）的潜力，已成为主流光伏技术之一。在窄带隙底电池的选择中，全薄膜整体式钙钛矿/铜铟镓硒（CIGS）叠层电池，因其理想的带隙匹配、全薄膜结构、以及良好的耐辐射性和稳定性而展现出优势。CIGS的带隙可调低至1.00 eV，能够提供接近理论极限效率所需的带隙组合（顶电池1.62 eV，底电池0.96 eV）。
然而，长期以来，整体式钙钛矿/CIGS叠层电池的效率发展相对迟缓，其进展落后于钙钛矿/硅（34.9%）和钙钛矿/钙钛矿（30.1%）叠层技术。主要瓶颈在于子电池效率未达优化、带隙失配，以及缺乏高效的中间复合层（IRL）。
该研究由武汉大学肖旭东、宫俊波、王胜、李建民教授团队领导，发表于《Nature Communications》。为解决效率与稳定性的限制，研究团队开发了一种复合结构的中间复合层（IRL），其结构包含Al:ZnO (AZO)/Au/NiOx/[4-(7H-dibenzo[c,g]carbazol-7-yl)butyl]phosphonic acid (4PADCB)。此复合IRL的设计，旨在利用NiOx/4PADCB混合空穴传输层来增强界面缺陷钝化、优化能带对准并改善少子提取，同时利用超薄Au层提升多子的隧穿复合速率。研究团队最终制备出效率达30.71%的钙钛矿/CIGS叠层器件（0.15 cm2），并获得第三方机构认证效率30.10%，其填充因子（FF）达到80.9%。（图 Fig. 3f, g）
QFLS表征与载流子动力学解析
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QFLS的表征与分析
研究团队采用光致发光量子产率（PLQY）测量来量化钙钛矿薄膜在不同空穴传输层（HTL）上的非辐射复合损失，并以此推导QFLS的改善情况。PLQY的测量通过Enlitech的LQ-100发光测试系统完成。
根据理论，开路电压（VOC）中的非辐射复合损失（ΔVOC）可由以下公式计算：
ΔVOC = – (kBT/q) ln(PLQY)
其中kB为玻尔兹曼常数，T为温度，q为元电荷。
实验结果表明，钙钛矿薄膜在不同HTL上的PLQY值存在明显差异：
根据PLQY数据计算，仅使用4PADCB、2PACz和TPD的VOC损失分别为110.3 mV、130.7 mV和136.8 mV。此结果证实，相较于其他HTL，4PADCB能更有效地减少非辐射复合，改善载流子传输，从而降低VOC损失。此外，伪J-V曲线（图 Fig. S 32b）分析也表明，采用4PADCB能够减少传输损失并抑制非辐射复合。
载流子动力学与界面质量表征
为深入理解复合机制，该研究运用时间分辨光致发光（TRPL）和共聚焦荧光寿命成像（FLIM）等方法，与QFLS表征互为补充，用于分析载流子动力学和界面质量。
FLIM图像（图 Fig. 2 a-f） 显示，在平坦ITO基板上沉积的钙钛矿薄膜中，Sput/4PADCB样品具有最长的PL寿命和最高的均匀性。大面积TRPL测量进一步量化了此优势（图 Fig. S 18, 表 Table 5），Sput/4PADCB杂化HTL的平均载流子寿命达到217 ns，显着优于Sput/2PACz的161 ns和Sput/TPD的74 ns。PL强度趋势与载流子寿命结果一致，表明Sput/4PADCB杂化HTL在抑制钙钛矿/HTL界面的非辐射复合方面，展现出良好的效果。
瞬态表面光电压（tr-SPV）测量（图 Fig. 2h）评估了空穴提取效率，结果表明Sput/4PADCB界面的空穴提取速度最快、效率最高，提取时间从Sput单层的53.3 ns缩短至36.0 ns。此性能归因于4PADCB的分子偶极矩，其提高了杂化HTL的功函数，反转了界面电场方向，实现了较小的价带偏移（约190 meV）和有利的内建电场，从而促进了空穴提取。
J-V曲线、EQE测量
器件的J-V曲线使用bEnlitech AAA级太阳光模拟器（SS-X）在标准AM 1.5G条件下测量。外量子效率（EQE）曲线使用Enlitech的QE/IPCE系统（QE-R）测量，该系统利用硅和锗探测器分别对300 nm至1100 nm和1100 nm至1400 nm范围进行校准。对于叠层器件的EQE测量，则分别利用850 nm和550 nm波长的LED光源作为偏置光来测量顶电池和底电池。
最终的J-V曲线（图 Fig. 3f）显示，冠军器件的VOC达到约1.745 V，填充因子（FF）约为80.9%，短路电流密度（JSC）约为21.76 mA/cm2，证实了IRL优化带来的性能提升。EQE光谱（图 Fig. 3g）也证实了子电池间实现了有效的电流匹配。
结论与研究成果
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该研究通过开发一种创新的AZO/Au/NiOx/4PADCB复合中间复合层（IRL），成功将整体式钙钛矿/CIGS叠层太阳能电池的效率提升至30.71%（认证效率为30.1%）。
QFLS分析为该研究量化界面非辐射复合损失提供了关键依据。通过PLQY与QFLS的关联分析，研究团队确定了4PADCB在NiOx上形成的杂化HTL能够有效减少载流子陷阱和非辐射复合损失。这种界面质量和能带结构的改善，通过TRPL和tr-SPV测试得到证实，显着延长了载流子寿命（217 ns）并加速了空穴提取。复合IRL的设计不仅提升了效率和填充因子，也增强了器件的光稳定性和热稳定性（图 Fig. 4a-d）。
这项研究成果确立了钙钛矿/CIGS叠层电池作为高效光伏技术的竞争力，使其性能与钙钛矿/硅及钙钛矿/钙钛矿等技术路线并驾齐驱。这种复合IRL的设计原则具有普适性，可推广至其他多结太阳能电池体系，为发展下一代高效、稳定、耐用的光伏技术提供了可行的技术框架。
原文信息
文章标题：Efficient perovskite/Cu(In,Ga)Se2 tandem solar cells with a composite intermediate recombination layer
出处（期刊名称）：nature communications
出版日期：2025.12.10
DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-025-67350-y
【重要提示】本文为该研究的预印版本，仅供学术交流。内容在正式发表前仍将进行修订，可能存在错误，一切信息请以期刊最终发布的官方版本为准。
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